En la Liga de Campeones, el equipo tuvo un duro escollo (en la fase de grupos) ante el Ajax, perdiendo ambos partidos ante el cuadro neerlandés. Brasil nuevamente se corona campeón del mundo revalidando así el título conseguido en 1958. El astro del Mundial de 1958, Pelé, salió cojeando tras una lesión muscular sufrida en el segundo partido contra Checoslovaquia en la fase de grupos y se perdió el resto del campeonato.
